Abstract
L'auteur discute quelques expériences optiques non linéaires qui permettent de déterminer les propriétés optiques linéaires et non linéaires des molécules. Ainsi, l'étude de la biréfringence optique induite dans les gaz par un faisceau intense de laser donne des informations sur l'anisotropie de la polarisabilité optique linéaire des molécules et sur la polarisabilité d'ordre trois. On démontre qu'il est possible d'obtenir des données beaucoup plus complètes sur les propriétés optiques des molécules à partir de l'étude de la diffusion non linéaire de la lumière induite dans un gaz par un champ optique intense. Notamment, en choisissant convenablement les conditions d'observation des variations non linéaires du coefficient de Rayleigh R ou du degré de dépolarisation D, on pourra déterminer directement non seulement la valeur de l'anisotropie optique de la molécule mais en outre établir son signe. L'étude des variations de R et D ou d'autres grandeurs mesurables pourront fournir des données sur les polarisabilités non linéaires des ordres deux et trois. La diffusion non linéaire de la lumière s'avère être très sensible vis-à-vis du type de symétrie moléculaire et plus spécialement envers la présence d'un centre de symétrie ; elle est analysée pour différentes molécules ayant un centre d'inversion, appartenant aux groupes de point D4 h, C6h, D6h, D ∞h, Th et Oh ainsi que pour des molécules sans centre d'inversion présentant la symétrie des groupes C2v, C3v, C4v, C 6v, C∞v et Td . Les considérations théoriques sont limitées aux seuls milieux gazeux admettant l'évaluation numérique de l'ordre de grandeur des effets expérimentaux prévus