Propriétés magnéto-optiques de matériaux para-, ferro-et antiferromagnétiques contenant l'ion europium divalent

Abstract

Dans ce travail, nous comparons les dichroïsmes circulaire et linéaire magnétiques (DCM ou DLM) de l'ion Eu2+ dilué dans des matrices cristallines d'une part (CaF2, KCl), des chalcogénures d'europium EuX, d'autre part (X = O, S, Se, Te), entre 1,5 eV et 5 eV. Dans le cas général, nous montrons que l'emploi de la méthode des moments permet de déterminer des données macroscopiques (aimantation, températures d'ordre magnétique) et microscopiques (origine et séparation spin-orbite des états excités) pour ces matériaux magnétiques. Nous montrons ainsi, en particulier, que le couplage spin-orbite est à l'origine des phénomènes magnéto-optiques quel que soit l'ordre magnétique. Nous déterminons théoriquement l'amplitude et l'allure des phénomènes dichroïques Correspondant aux transitions 4f7 → 4f6 5d(e g ou t2g) de l'ion Eu2+ en phase paramagnétique dans le modèle de Heitler-London pour divers schémas proposés antérieurement pour rendre compte de l'absorption. Le calcul du DCM et du DLM en phase ferromagnétique est effectué dans le cadre du modèle de Freiser et al. en considérant le couplage spin-orbite de l'électron d(2λd ld.s d) et en introduisant phénoménologiquement l'interaction d'échange dans l'état excité (2F sdz). L'accord entre nos résultats expérimentaux et théoriques pour EuS est obtenu pour F/λd ≃ 3. Pour tous les chalcogénures nous détectons, grâce à la forte résolution du DCM, une raie localisée sur le flanc bleu de la bande t2 g, même à la température ordinaire. Compte tenu de son comportement thermique nous l'attribuons à une transition interdite de spin 4f7 → 4f 6 5d(S = 5/2). En désaccord avec les suggestions d'autres auteurs, nous montrons que la raie de faible intensité, située vers 3,5 eV pour EuS et EuSe, possède un caractère excitonique f-d